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咸丰九年（1859年）11月，曾国藩以四路进兵之策攻取安庆，多隆阿、鲍超攻取桐城，胡林翼攻取舒城，李续宜攻取庐州（今合肥）。

咸丰十年（1860年）2月，曾国藩破陈玉成于太湖（今属安庆），由于两江总督何桂清放弃常州而奔上海，导致苏州、常州失陷。4月，咸丰命令曾国藩马上赶赴江苏，并先行赏加兵部尚书衔，署两江总督。6月实授两江总督，以钦差大臣身份督办江南军务。7月，命皖南军务归曾国藩督办。

咸丰十一年（1861年）8月22日，清文宗爱新觉罗•奕詝驾崩于承德避暑山庄，生前旨其子，只有6岁爱新觉罗•载淳继位，顾命由肃顺八位大臣辅政，9月慈禧太后和慈安太后与恭亲王奕訢发动“辛酉政变”，杀或革职八大臣，慈禧太后与奕訢夺权，实行两宫太后“垂帘听政”，掌握大权。属于宫廷内部政变，并不影响局势。

9月5日，湘军攻陷安庆。9月25日，曾国藩移住安庆，12月20日，新皇帝同治加曾国藩太子太保衔，奉旨督办四省（苏、晥、浙、赣）军务，其巡抚、提镇以下悉归节制。同月，在安庆创办军械所。年底，定三路军进军三策：“以围攻金陵属之曾国荃（其弟），而以浙事属左宗棠，苏事属李鸿章，于是东南肃清之局定矣”。

同治元年（1862年）1月31日，曾国藩奉旨任两江总督协办大学士，其弟曾国荃补授浙江按察使。2月14日，左宗棠率军由江西入浙江。四月，李鸿章率军抵上海。五月，曾国荃率军进驻雨花台，会同彭玉麟的水军围攻天京。六月，洪秀全命令各地太平军回援天京，太平军集结20万兵力，10月起大战湘军40天，未能取胜。

同治三年（1864年）正月，攻克钟山，合围天京。7月，湘军攻破天京，曾国藩湘军对无辜平民展开屠杀与强奸及抢掠。当时的天京（今南京）城被烧毁，平民死伤无数，所剩无几。天京人称曾国藩、曾国荃兄弟为“曾屠户”、“曾剃头”、“刽子手”。

同月，朝廷加曾国藩太子太保，一等侯爵、世袭罔替，并赏戴双眼花翎。八月，奏淮裁湘军25000人。